近日，地环学院林红军膜法团队在国际能源和材料领域顶级期刊Advanced Energy Materials发表论文“Nanoconfined Multi-Scale Metal Catalysts: Confinement-Induced Geometric, Electronic, and Microenvironment Regulation for Selective Multi-Electron CO2 Reduction（纳米限域多尺度金属催化剂：限域诱导的几何、电子与微环境调控实现选择性多电子CO2还原）”。文章链接：https://doi.org/10.1002/aenm.70795。
二氧化碳排放与能源结构转型是当前全球可持续发展的核心议题。电化学二氧化碳还原反应（CO2RR）被认为是实现碳资源循环与可再生能源生产的重要技术路径，但其反应过程涉及复杂的多电子反应，普遍面临反应动力学缓慢、析氢副反应竞争严重以及多碳产物选择性不足等关键挑战。近年来，纳米限域策略通过构建限域结构，在稳定活性位点、优化局部反应微环境及调控电子结构等方面展现出独特优势。然而，一个关键科学问题仍有待系统梳理：限域结构究竟通过何种协同机制重塑催化界面，从而精准调控多电子还原路径与C–C偶联行为？论文指出，纳米限域结构处于结构设计与反应路径调控的交汇点。一方面，几何约束可抑制金属物种聚集与结构重构，提高活性位点利用效率并增强长期稳定性；另一方面，限域界面诱导的电荷重排与d带中心调控改变关键中间体的吸附能垒，同时通过构建局部CO富集环境与调控质子传输行为，促进C–C偶联反应的发生。文章系统归纳了纳米限域金属原子、金属团簇与金属纳米颗粒三类催化剂，构建了“活性位点优化-微环境调控-反应物富集-中间体稳定-电子结构调控”五大限域优势框架，揭示多尺度结构在几何稳定性、电子调控与反应路径引导方面的协同机制。
研究团队进一步强调，为实现纳米限域催化体系的可预测设计，未来需建立结构-电子-反应路径之间的定量关联模型，并结合原位表征与多尺度理论模拟技术，解析限域结构在真实电化学条件下的动态演化过程。同时，在高电流密度条件下平衡限域强度与传质行为，也是推动其走向实际能源应用的重要方向。该成果为纳米限域催化在碳资源高值转化领域的理论研究提供了系统框架，也为高选择性多碳导向CO2电还原催化剂的理性设计奠定了重要基础。
Advanced Energy Materials为能源和材料领域国际权威期刊，最新影响因子26.0，中科院一区Top期刊，在能源转化与催化材料领域具有重要学术影响力。李必胜副教授是第一作者，林红军教授和周明珠博士为联合通讯作者，浙江师范大学为第一通讯单位。该论文工作得到国家自然科学基金、省自然科学基金的资助。
编辑：武艳
